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In situ Bildung von Distickstofoxid in der Atmosphäre: Diodenlaserspektroskopische Laboruntersuchung zu Bildungsprozessen und Berechnung der globalen Quellstärke

Werner Kummer

ISBN 978-3-89722-359-2
152 Seiten, Erscheinungsjahr: 2000
Preis: 40.50 €
Zusammenfassung
Distickstoffoxid (N2O) ist eines der wichtigsten Spurengase in der terrestrischen Atmosphäre. Es hat einen entscheidenden Einfluß auf die globale Chemie und die thermische Bilanz der Erde. Es ist über sein Abbauprodukt NO am Ozonabbau in der Stratosphäre beteiligt und hat einen nicht zu vernachlässigen Anteil am anthropoge verursachten Treibhauseffekt.
Bei der Bilanzierung des globalen N2O-Haushaltes wurden photochemische Reaktion in der homogenen Gasphase, die zur Bildung von atmosphärischen Distickstoffoxid beitragen können, bisher noch nicht berücksichtigt.
Zur Evaluierung der Bedeutung der Reaktionen von in der Atmosphäre ubiquitär vorhandenen reaktiven Stickstoff- und Chloroxid-Spezies wurden Laboruntersuchungen und Modellrechnungen durchgeführt.

Es wurden folgende Reaktionen untersucht:
(1) ClO (v >> 0) + N2 -> N2O + Cl
(2) NO3* + N2 -> N2O + NO2
(3) NH2 + NO2 -> N2O + H2O
Zur Durchführung der experimentellen Untersuchungen wurden Photoreaktoren konstruiert und aufgebaut, die die in situ-Erzeugung der Reaktanden und die Analytik des Reaktionsproduktes N2O ermöglichen.
Die reaktiven Spezies wurde durch die Excimerlaser-Photolyse bzw. die Excimerlaser-Photolyse/Farbstofflaser-Anregung geeigneter Vorläufersubstanzen erzeugt. Zur Quantifizierung der N2O-Ausbeuten wurde die durchstimmbare Diodenlaserabsorptionsspektroskopie angewendet, wobei Nachweisempfindlichkeiten im sub-ppb-Bereich für stationären Messungen und im ppb-Bereich für zeitaufgelöste Messungen realisiert wurden.
Der Beitrag, der im experimentellen Teil der Arbeit untersuchten Reaktionen, zur globalen atmosphärischen N2O-Quellstärken, wurde in einem 1D-photochemische Modell berechnet.
Das aus 224 Reaktionen bestehende Reaktionssystem ermöglicht die Beschreibung der Höhenprofile der beteiligten Spezies. Mit dem um die betreffenden Reaktionen erweiterten Reaktionssystem wurden die höhenabhängigen N2O-Produktionsraten und daraus die globalen Quellstärken berechnet.

Keywords:
  • Distickstoffoxid
  • Photochemie
  • Diodenlaserspektroskopie
  • Atmosphärenchemie
  • Kinetik

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